锂串扰诱导的硅/碳复合负极的日历老化
为满足高能量密度的应用需求，采用硅/石墨（Si/C）复合负极的锂离子电池（LIBs）正逐步提升市场占有率。与普遍认为的锂离子电池自放电率低这一观点相悖，本研究发现，负极硅含量为15 wt%的锂离子电池在室温下静置24小时后，容量仅能保持77.7%。本研究结合跨尺度表征与多维度模拟技术，定量分析了硅掺杂对电池日历老化的影响，并着重阐明了静置过程中锂串扰的关键作用。硅的引入会引发剧烈的副反应，造成大量锂损耗与电位突变；为平衡颗粒间电位，石墨相被迫向硅相转移锂离子，进而导致额外的容量衰减。理论计算表明，调控锂串扰路径可有效抑制电池自放电，例如提高活性材料的锂离子扩散系数（D_{Li^+}）。为验证这一策略，本研究合成了锂离子扩散系数更高的核壳结构硅碳材料（Si@C）；采用该材料且负极硅含量为15 wt%的改性电池，在室温静置24小时后容量保持率提升至93.0%。本研究揭示了锂串扰对硅/碳复合负极电池日历老化的内在作用机制，为探究其他复合电极体系的衰减机理提供了全新思路与理论指导。
服务对象 ： 中国科学技术大学
发表时间： 2025年1月21日
发表期刊： EES Batteries
文章链接： https://doi.org/10.1039/D4EB00040D
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