介孔碳负载原子 Fe–N 中的加速催化臭氧化4Sites 纳米反应器:限制效应和抗中毒性
微/纳反应器的设计对于催化臭氧化具有重要意义,它可以实现有效的传质并暴露强大的反应组分。本文中,具有原子 Fe-N 的介孔碳4嵌入有序碳纳米通道 (Fe–N4/CMK-3) 是通过硬模板方法合成的。铁 – 氮4/CMK-3 可用作纳米反应器,具有首选的电子和几何催化微环境,用于 CH 的内部催化臭氧化3SH.在 CH 期间3SH 氧化过程,Fe–N 的传质系数4具有足够 O 的 /CMK-3 受限系统3Transfer 的级别至少为 1.87 × 10–5,是 Fe-N 的 34.6 倍4/C–Si 无侧限系统。详细的实验研究和理论计算表明,锚定原子 Fe-N4位点和纳米限域效应调节催化剂的局部电子结构并促进 O 的活化3分子产生原子氧 (AOS) 和活性氧 (ROS),最终实现 CH 的高效氧化3SH 转 CO2/所以42–.受益于高扩散速率和 AOS/ROS、Fe-N 的增强4/CMK-3 表现出优异的耐中毒性,以及高催化耐久性。这一贡献为通过结合受限催化和原子催化剂来加速含硫挥发性有机化合物 (VOC) 的催化臭氧化提供了概念验证策略,并且可以扩展到其他气态污染物的净化。
服务对象 : 中山大学
发表时间: 2023 年 7 月 24 日
发表期刊: Environmental Science & Technology
文章链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c08101
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