δ-二氧化锰中杂化超晶格诱导的选择性质子格罗图斯嵌入及其在高性能锌离子电池中的应用
层状二氧化锰（δ−MnO₂）因其优异的理论容量、高工作电压以及Zn²⁺/H⁺共嵌入机制，作为水系锌离子电池（ZIB）极具潜力的正极材料而受到广泛关注。然而，Zn²⁺嵌入过程中存在较强的库仑相互作用与缓慢的扩散动力学，导致材料发生显著结构畸变、循环稳定性不足以及倍率性能受限。同时，精准调控质子嵌入以实现优异电化学动力学的目标仍远未达成。本文通过聚乙烯吡咯烷酮（PVP）预插层策略，制备出具有台阶形貌的δ−MnO₂杂化超晶格材料（PVP−MnO₂），并实现了锌离子电池的高性能表现。借助局域原子结构表征与理论计算，首次证实了杂化超晶格可协同触发电子熵激发效应与选择性质子格罗图斯嵌入行为。得益于此，PVP−MnO₂杂化超晶格展现出突出的比容量（0.125 A g⁻¹下317.2 mAh g⁻¹）、优异的倍率性能（12.5 A g⁻¹下106.1 mAh g⁻¹）以及高倍率下卓越的循环稳定性（10 A g⁻¹下循环20000周后容量保持率接近100%）。综上，层间构型的合理设计为开发面向高性能锌−二氧化锰电池的二氧化锰超晶格材料提供了有效途径。
服务对象 ：北京理工大学
发表时间： 2023年11月4日
发表期刊： AngewandteChemieInternational Edition
文章链接： https://doi.org/10.1002/anie.202313163
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