开发结晶共价三嗪框架以实现单原子 Ni-N 的原位制备3–C 代表 高效电化学 CO2减少

合成具有完全共轭富氮结构的高结晶共价三嗪框架 （CTF） 是一个长期具有挑战性的课题。在此，首次实施了一种无溶剂和无催化剂的方法，以基于脒型单体的新三聚化来制造结晶 CTF。一种比表面积为 255 m 的高结晶性三嗪连接聚合物2g–1实现了，而不再需要额外的醛。此外，通过探索熔盐 （ZnCl2） 促进这种新的缩合，从而将获得的 CTF 转化为孤立的单原子催化剂 （SAC）。有趣的是，ZnCl 的用途2不仅使结晶 CTF 的表面积显著增加，最高可达 663 m2g–1而且还提供了一种实现具有独特 Ni-N 的原子分散镍 （Ni） 催化剂的方法3–C 站点。因此，所得 SAC 表现出高效的电化学二氧化碳 （CO2） 还原性能，其中在 −0.52 V 时产生一氧化碳 （CO） 的最大法拉第效率为 97.5%（与可逆氢电极 RHE 相比）和出色的周转频率 （3192 h–1），电流密度为 23.32 mA cm–2在 −1.02 V 时。我们预计我们的发现将为开发用于各种催化的结晶多孔有机框架和 SAC 提供新的可能性。

服务对象 ： 华东理工大学
发表时间： 2022年4月11日
发表期刊： ACS MATERIALS LETTERS
文章链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.2c00336