MOF 衍生的钴包埋氮碳纳米管中的电子转移权衡促进催化臭氧化以消除气态含硫 VOC

高性能和稳定的催化剂是催化臭氧化的核心驱动力，可消除气态含硫挥发性有机化合物 （VOC）。在此，通过热解 ZIF-67/三聚氰胺混合物合成嵌入 Co 物质 （Co@NCNT） 的氮掺杂碳纳米管。Co@NCNT中的碳限制效应不仅提高了 Co 物种的稳定性，还调节了 Co-C 键的电子结构，从而协同提高了催化臭氧化性能。实验结果表明，Co@NCNT催化剂仍能去除约 86% 的有气味的硫醇甲烷 （CH3SH） 在 25 °C 下以 50 ppm CH 的初始浓度运行 60 小时后3SH 和 40 ppm 臭氧，相对湿度为 60%，空速为 600,000 mL h–1g–1，在可比反应条件下与报告值相差。详细的表征和理论模拟表明，Co@NCNT 中 Co─C 键的电子金属-载体相互作用显着调整了 Co 物质的电子结构，从而促进臭氧特异性吸附/活化以转化表面原子氧 （*O广告） 和 ·哦/1O2/·O2–.此外，从 CH 获得的电子3贫电子中心的 SH 通过 C─Co 键桥转移以维持 ≡Co 的氧化还原循环0/2+→ ≡公司3+→ ≡公司0/2+并实现高效稳定的 CH 去除3SH 转 CO2/所以42–/小时2O.这项工作表明，具有可调电子结构的 MOF 衍生材料通过电子转移权衡实现了对气态含硫 VOCs 的稳定去除效率，并为空气净化的应用提供了潜在的候选催化剂。

服务对象 ： 中山大学
发表时间： 2022年12月23日
发表期刊： ACS Catalysis
文章链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05285