铁钴双活性位点上的级联Fe-OOH与Co-H₂O₂中间体用于协同调控氧气三电子电芬顿反应路径
非均相电芬顿（HEF）工艺已成为一种极具应用前景的废水处理高级氧化技术，然而，目前对界面电子转移过程及中间体演变机理的认识尚不充分，这仍制约着高效原位羟基自由基（•OH）生成性能的进一步提升。本文设计了用于非均相电芬顿反应的铁钴双金属氧化物催化剂，证实其可通过新颖的三电子反应路径发挥作用，并发现铁钴协同双位点能够促进关键中间体的形成：氧还原过程中生成Fe-OOH，过氧化氢活化过程中生成Co-H₂O₂。
原位拉曼光谱可直接捕获催化剂表面的上述中间体，结合密度泛函理论（DFT）计算进一步证实，铁位点与钴位点通过优化反应动力学，实现了吸附态过氧化氢在界面上直接向羟基自由基的转化。其中，铁位点主要驱动氧的两电子还原生成过氧化氢，而钴位点则高效实现过氧化氢的一电子活化生成羟基自由基。在连续流反应器中，该铁钴催化剂在15小时内实现总有机碳（TOC）和化学需氧量（COD）去除率约80%，能效为0.04 kW·h·g⁻¹。
服务对象 ： 华东师范大学
发表时间： 2025年11月26日
发表期刊： Environmental Science & Technology
文章链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c14046
© 版权声明
文章版权归作者所有，未经允许请勿转载。
相关文章
暂无评论...
