氢键驱动的聚（偏二氟乙烯-六氟丙烯）基固态电解质的高离子电导率、Li 转移数和锂界面稳定性+

随着锂电池作为高效储能装置的日益应用，这些电池的安全性已成为未来发展的关键因素 [[1]， [2]， [3]， [4]]。然而，传统的锂电池存在电解液泄漏，以及电池起火甚至爆炸的风险 [[5]， [6]， [7]， [8]]。相比之下，固态电解质的本质安全性使其成为下一代电池最有前途的候选者之一 [[9]， [10]， [11]， [12]， [13]]。聚偏二氟乙烯 （PVDF） 具有高介电常数，可有效屏蔽 Li 和阴离子之间的库仑吸引力，削弱 Li\u2012 阴离子结合，并促进锂盐的解离 [14\u201215]。此外，PVDF分子链中的大量C-F键促进了分子内强键的形成，从而获得高机械强度、良好的热稳定性和较宽的电化学窗口[16,17]。衍生物共聚物聚偏二氟-六氟丙烯 （PVDF-HFP） 具有更大的无定形区域和更好的通过分子链弛豫传导锂的能力，证明了其强大的应用潜力 [18\u201219]。然而，尽管有这些优势，基于 PVDF 的固体电解质仍面临一些挑战。首先，膜表面不完全致密，在分离过程中干燥过程中，溶剂和 PVDF 基质之间会形成超过 10% 的孔 [20,21]。这种孔隙率降低了与电极形成界面的相容性，导致锂沉积不均匀和锂枝晶的产生[22,23]。因此，基于 PVDF 的固体电解质的离子电导率仍远非该电导率 （10++++−3S 厘米−1），并且 Li 转移数通常小于 0.5 [24,25]，这对于实际用途也是不够的。此外，残留溶剂的最高占据分子轨道 （HOMO） 的高能量导致阴极侧容易分解 [26];因此，匹配的阴极通常是 LiFePO+4（LFP） 而不是 LiCoO 等高压材料2.

服务对象 ： 中南大学
发表时间： 2024 年 9 月 15 日
发表期刊： Journal of Power Sources
文章链接： https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2024.235028